グラフェンなどの2次元材料は、従来の半導体アプリケーションとフレキシブルエレクトロニクスの初期アプリケーションの両方に魅力的です。ただし、グラフェンの高い引張強度は、低ひずみでの破壊をもたらし、伸縮性のある電子機器でその並外れた電子特性を利用することを困難にします。透明なグラフェン導体の優れたひずみ依存性能を可能にするために、多層グラフェン/グラフェンスクロール（MGG）と呼ばれる、積み重ねられたグラフェン層の間にグラフェンナノスクロールを作成しました。ひずみの下で、いくつかの巻物は、高ひずみで優れた導電性を可能にする浸透ネットワークを維持するために、グラフェンの断片化されたドメインを橋渡ししました。エラストマーでサポートされた3層MGGは、電流の方向に垂直な100％のひずみで元のコンダクタンスの65％を保持しましたが、ナノスクロールのないグラフェンの3層フィルムは開始コンダクタンスの25％しか保持しませんでした。MGGを電極として使用して製造された伸縮性のあるオールカーボントランジスタは、90％を超える透過率を示し、120％のひずみ（電荷輸送の方向に平行）で元の電流出力の60％を保持しました。これらの非常に伸縮性があり透明なオールカーボントランジスタは、洗練された伸縮性のあるオプトエレクトロニクスを可能にする可能性があります。
伸縮性のある透明なエレクトロニクスは、高度なバイオ統合システム（1、2）で重要なアプリケーションを持ち、伸縮性のあるオプトエレクトロニクス（3、4）と統合して、洗練されたソフトロボティクスとディスプレイを生成する可能性がある成長分野です。グラフェンは、原子の厚さ、高い透明性、高い導電性という非常に望ましい特性を示しますが、伸縮性のあるアプリケーションでの実装は、小さなひずみで亀裂が発生する傾向があるために抑制されています。グラフェンの機械的限界を克服することで、伸縮性のある透明なデバイスに新しい機能を追加できる可能性があります。
グラフェンのユニークな特性により、グラフェンは次世代の透明導電性電極の有力な候補となっています（5、6）。最も一般的に使用されている透明な導体と比較して、インジウムスズ酸化物[ITO;透明度90％で100オーム/平方（sq）]、化学蒸着（CVD）によって成長した単層グラフェンは、シート抵抗（125オーム/平方）と透明度（97.4％）の同様の組み合わせを持っています（5）。さらに、グラフェンフィルムはITOと比較して並外れた柔軟性を備えています（7）。たとえば、プラスチック基板では、曲率半径が0.8 mmと小さい場合でも、コンダクタンスを維持できます（8）。透明で柔軟な導体としての電気的性能をさらに高めるために、これまでの研究では、1次元（1D）銀ナノワイヤーまたはカーボンナノチューブ（CNT）を使用したグラフェンハイブリッド材料が開発されました（9–11）。さらに、グラフェンは、混合次元のヘテロ構造半導体（2DバルクSi、1Dナノワイヤー/ナノチューブ、0D量子ドットなど）（12）、フレキシブルトランジスタ、太陽電池、発光ダイオード（LED）（13）の電極として使用されています。 –23）。
グラフェンはフレキシブルエレクトロニクスで有望な結果を示していますが、伸縮性エレクトロニクスへの応用はその機械的特性によって制限されています（17、24、25）。グラフェンの面内剛性は340N/ mで、ヤング率は0.5 TPaです（26）。強力な炭素-炭素ネットワークは、加えられたひずみに対してエネルギー散逸メカニズムを提供しないため、5％未満のひずみで容易に亀裂が発生します。たとえば、ポリジメチルシロキサン（PDMS）弾性基板に転写されたCVDグラフェンは、6％未満のひずみでしか導電率を維持できません（8）。理論計算は、異なる層間のしわくちゃと相互作用が剛性を大幅に低下させるはずであることを示しています（26）。グラフェンを複数の層に積み重ねることにより、この2層または3層のグラフェンは30％のひずみまで伸縮可能であり、単層のグラフェンの13分の1の抵抗変化を示すことが報告されています（27）。ただし、この伸縮性は、最先端の伸縮性導体よりも大幅に劣っています（28、29）。
トランジスタは、高度なセンサーの読み取りと信号分析を可能にするため、伸縮性のあるアプリケーションでは重要です（30、31）。ソース/ドレイン電極およびチャネル材料として多層グラフェンを備えたPDMSのトランジスタは、最大5％のひずみ（32）まで電気的機能を維持できます。これは、ウェアラブル健康監視センサーおよび電子皮膚（〜50％）の最小必要値（〜50％）を大幅に下回っています。 33、34）。最近、グラフェン切り紙アプローチが検討されており、液体電解質によってゲート制御されるトランジスタは、240％まで伸ばすことができます（35）。ただし、この方法ではグラフェンを懸濁させる必要があるため、製造プロセスが複雑になります。
ここでは、グラフェン層間にグラフェンスクロール（長さ〜1〜20μm、幅〜0.1〜1μm、高さ〜10〜100 nm）を挿入することにより、伸縮性の高いグラフェンデバイスを実現しています。これらのグラフェンスクロールは、グラフェンシートの亀裂を埋めるための導電性パスを提供し、ひずみ下で高い導電性を維持できると仮定します。グラフェンの巻物は、追加の合成やプロセスを必要としません。それらは、湿式移送手順中に自然に形成されます。多層G/G（グラフェン/グラフェン）スクロール（MGG）グラフェン伸縮性電極（ソース/ドレインおよびゲート）と半導体CNTを使用することにより、120まで伸ばすことができる透明性と伸縮性の高いオールカーボントランジスタを実証することができました。 ％ひずみ（電荷輸送の方向に平行）で、元の電流出力の60％を保持します。これは、これまでで最も伸縮性のある透明なカーボンベースのトランジスタであり、無機LEDを駆動するのに十分な電流を供給します。
大面積の透明で伸縮性のあるグラフェン電極を可能にするために、Cu箔上にCVD成長グラフェンを選択しました。Cu箔をCVD石英管の中央に吊るして、両側にグラフェンを成長させ、G / Cu/G構造を形成しました。グラフェンを転写するために、最初にポリ（メチルメタクリレート）（PMMA）の薄層をスピンコーティングして、グラフェンの片面を保護します。これを上面グラフェンと名付けました（グラフェンの反対側はその逆です）。フィルム全体（PMMA/上部グラフェン/Cu /下部グラフェン）を（NH4）2S2O8溶液に浸して、Cu箔をエッチング除去しました。PMMAコーティングのない底面のグラフェンには、必然的に亀裂や欠陥があり、エッチャントが浸透する可能性があります（36、37）。図1Aに示すように、表面張力の影響下で、放出されたグラフェンドメインは巻物に巻き上げられ、続いて残りのトップG/PMMAフィルムに付着しました。トップG/Gスクロールは、SiO2 / Si、ガラス、ソフトポリマーなどの任意の基板に転写できます。この転写プロセスを同じ基板上で数回繰り返すと、MGG構造が得られます。
（A）伸縮性電極としてのMGGの製造手順の概略図。グラフェンの転写中に、Cu箔上の裏側のグラフェンが境界や欠陥で破壊され、任意の形状に巻き上げられ、上部のフィルムにしっかりと付着して、ナノスクロールを形成しました。4番目の漫画は、積み重ねられたMGG構造を示しています。（BおよびC）単層グラフェン（B）およびスクロール（C）領域にそれぞれ焦点を当てた、単層MGGの高分解能TEM特性評価。（B）の挿入図は、TEMグリッド上の単層MGGの全体的な形態を示す低倍率の画像です。（C）の挿入図は、画像に示されている長方形のボックスに沿って取られた強度プロファイルです。ここで、原子平面間の距離は0.34nmと0.41nmです。（D）特徴的なグラファイトπ*およびσ*ピークがラベル付けされたカーボンKエッジEELスペクトル。（E）黄色の点線に沿った高さプロファイルを持つ単層G/Gスクロールの断面AFM画像。（FからI）厚さ300nmのSiO2/ Si基板上にそれぞれスクロールなし（FとH）とスクロールあり（GとI）の3層Gの光学顕微鏡とAFM画像。代表的な巻物としわは、それらの違いを強調するためにラベルが付けられました。
スクロールが本質的にロールグラフェンであることを確認するために、単層トップG / Gスクロール構造の高分解能透過型電子顕微鏡（TEM）および電子エネルギー損失（EEL）分光法の研究を実施しました。図1Bは、単層グラフェンの六角形構造を示しています。挿入図は、TEMグリッドの単一のカーボンホールで覆われたフィルムの全体的な形態です。単層グラフェンはグリッドの大部分に広がり、六角形のリングの複数のスタックが存在する場合にいくつかのグラフェンフレークが現れます（図1B）。個々のスクロールを拡大すると（図1C）、0.34〜0.41nmの範囲の格子間隔で大量のグラフェン格子縞が観察されました。これらの測定値は、フレークがランダムに巻き上げられ、「ABAB」層の積み重ねで0.34nmの格子間隔を持つ完全なグラファイトではないことを示唆しています。図1Dは、カーボンKエッジEELスペクトルを示しています。ここで、285 eVのピークはπ*軌道に由来し、他の290eV付近のピークはσ*軌道の遷移によるものです。この構造ではsp2結合が支配的であることがわかり、巻物が高度にグラファイトであることが確認されます。
光学顕微鏡および原子間力顕微鏡（AFM）画像は、MGG内のグラフェンナノスクロールの分布に関する洞察を提供します（図1、EからG、および図S1とS2）。巻物は表面全体にランダムに分布しており、面内密度は積み重ねられた層の数に比例して増加します。多くの巻物は結び目に絡まっており、10〜100nmの範囲で不均一な高さを示します。それらは、最初のグラフェンフレークのサイズに応じて、長さが1〜20μm、幅が0.1〜1μmです。図1（HおよびI）に示すように、巻物はしわよりもかなり大きいサイズであり、グラフェン層間の界面がはるかに粗くなります。
電気的特性を測定するために、フォトリソグラフィーを使用して、スクロール構造と層の積み重ねの有無にかかわらず、グラフェンフィルムを幅300μmと長さ2000μmのストリップにパターン化しました。ひずみの関数としての2つのプローブの抵抗は、周囲条件下で測定されました。巻物の存在により、単層グラフェンの抵抗率が80％低下し、透過率はわずか2.2％低下しました（図S4）。これは、5×107 A / cm2（38、39）までの高電流密度を持つナノスクロールがMGGに非常に正の電気的寄与をすることを確認します。すべての単層、二層、および三層のプレーングラフェンとMGGの中で、三層MGGは、ほぼ90％の透明度で最高のコンダクタンスを持っています。文献で報告されている他のグラフェン源と比較するために、4プローブシート抵抗（図S5）も測定し、550 nmでの透過率の関数としてそれらを図2Aにリストしました（図S6）。MGGは、人工的に積み重ねられた多層プレーングラフェンおよび還元型酸化グラフェン（RGO）と同等またはそれ以上の導電性と透明性を示します（6、8、18）。文献からの人工的に積み重ねられた多層プレーングラフェンのシート抵抗は、おそらくそれらの最適化されていない成長条件と転写方法のために、MGGのシート抵抗よりもわずかに高いことに注意してください。
（A）いくつかのタイプのグラフェンの550 nmでの透過率に対する4プローブシート抵抗。ここで、黒い四角は単層、二層、および三層のMGGを示します。赤い円と青い三角形は、Liらの研究からCuとNi上に成長した多層プレーングラフェンに対応しています。（6）およびKimetal。（8）それぞれ、その後、SiO2/Siまたは石英に転写されます。緑の三角形は、Bonaccorsoetal。の研究とは異なる減少度でのRGOの値です。（18）。（BおよびC）電流の流れの方向に対する垂直（B）および平行（C）ひずみの関数としての単層、二層、および三層MGGおよびGの正規化された抵抗変化。（D）最大50％の垂直ひずみの周期的ひずみ負荷の下での二重層G（赤）とMGG（黒）の正規化された抵抗変化。（E）最大90％の平行ひずみまでの周期的ひずみ負荷の下での3層G（赤）およびMGG（黒）の正規化された抵抗変化。（F）ひずみの関数としての単層、二層、三層のGと二層および三層のMGGの正規化された静電容量の変化。挿入図はコンデンサ構造で、ポリマー基板はSEBSで、ポリマー誘電体層は厚さ2μmのSEBSです。
MGGのひずみ依存性能を評価するために、グラフェンを熱可塑性エラストマースチレン-エチレン-ブタジエン-スチレン（SEBS）基板（幅約2 cm、長さ約5 cm）に転写し、基板を伸ばしたときの導電率を測定しました。 （材料と方法を参照）電流の流れの方向に垂直および平行の両方（図2、BおよびC）。ひずみに依存する電気的挙動は、ナノスクロールの組み込みとグラフェン層の数の増加によって改善されました。たとえば、ひずみが電流の流れに垂直である場合、単層グラフェンの場合、スクロールを追加すると、電気的破損時のひずみが5％から70％に増加しました。三層グラフェンのひずみ耐性も、単層グラフェンと比較して大幅に改善されています。ナノスクロールを使用すると、100％の垂直ひずみで、スクロールなしの3層グラフェンの300％と比較して、3層MGG構造の抵抗は50％しか増加しませんでした。繰り返しひずみ荷重下での抵抗変化を調べた。比較のために（図2D）、プレーンな二層グラフェン膜の抵抗は、50％の垂直ひずみで約700サイクル後に約7.5倍に増加し、各サイクルのひずみとともに増加し続けました。一方、二重層MGGの抵抗は、約700サイクル後に約2.5倍しか増加しませんでした。平行方向に最大90％のひずみを加えると、3層グラフェンの抵抗は1000サイクル後に約100倍に増加しましたが、3層MGGでは約8倍にすぎません（図2E）。サイクリングの結果を図1に示します。S7。平行ひずみ方向に沿った抵抗の比較的速い増加は、亀裂の方向が電流の方向に垂直であるためです。荷重および除荷ひずみ中の抵抗の偏差は、SEBSエラストマー基板の粘弾性回復によるものです。サイクリング中のMGGストリップのより安定した抵抗は、グラフェンのひびの入った部分を橋渡しすることができる大きな巻物の存在によるものであり（AFMによって観察されるように）、浸透経路を維持するのに役立ちます。パーコレーション経路によって導電性を維持するこの現象は、エラストマー基板上の亀裂のある金属または半導体膜で以前に報告されています（40、41）。
これらのグラフェンベースのフィルムを伸縮性デバイスのゲート電極として評価するために、グラフェン層をSEBS誘電体層（厚さ2μm）で覆い、ひずみの関数としての誘電容量の変化を監視しました（図2Fおよび詳細）。グラフェンの面内導電率が失われるため、プレーンな単層および二層グラフェン電極の静電容量が急速に減少することが観察されました。対照的に、MGGおよびプレーンな3層グラフェンによってゲートされた静電容量は、ひずみによる静電容量の増加を示しました。これは、ひずみによる誘電体の厚さの減少のために予想されます。予想される静電容量の増加は、MGG構造と非常によく一致しました（図S8）。これは、MGGが伸縮性トランジスタのゲート電極として適していることを示しています。
電気伝導率のひずみ耐性に対する1Dグラフェンスクロールの役割をさらに調査し、グラフェン層間の分離をより適切に制御するために、グラフェンスクロールの代わりにスプレーコーティングされたCNTを使用しました（補足資料を参照）。MGG構造を模倣するために、3つの密度のCNT（つまり、CNT1）を堆積しました。
（AからC）CNTの3つの異なる密度のAFM画像（CNT1
伸縮性電子機器の電極としての能力をさらに理解するために、ひずみ下のMGGおよびG-CNT-Gの形態を体系的に調査しました。光学顕微鏡と走査型電子顕微鏡（SEM）はどちらも色のコントラストがなく、グラフェンがポリマー基板上にある場合、電子走査中にSEMが画像アーチファクトの影響を受けるため、効果的な特性評価方法ではありません（図S9およびS10）。歪みのあるグラフェン表面をその場で観察するために、非常に薄く（厚さ約0.1 mm）弾性のあるSEBS基板に転写した後、3層MGGとプレーングラフェンのAFM測定値を収集しました。CVDグラフェンの固有の欠陥と転写プロセス中の外因性損傷のために、ひずみのあるグラフェンに必然的に亀裂が発生し、ひずみが大きくなるにつれて、亀裂はより密になりました（図4、AからD）。炭素ベースの電極の積層構造に応じて、亀裂は異なる形態を示します（図S11）（27）。多層グラフェンの亀裂面密度（亀裂面積/分析面積として定義）は、ひずみ後の単層グラフェンのそれよりも小さく、MGGの電気伝導率の増加と一致しています。一方、亀裂を埋めるために巻物がしばしば観察され、歪んだフィルムに追加の導電性経路を提供します。たとえば、図4Bの画像でラベル付けされているように、幅の広いスクロールが3層MGGの亀裂を横切っていますが、プレーングラフェンではスクロールは観察されませんでした（図4、EからH）。同様に、CNTもグラフェンの亀裂を埋めました（図S11）。フィルムの亀裂面密度、スクロール面密度、および粗さを図4Kに要約します。
（AからH）0、20、60、および100の非常に薄いSEBS（厚さ約0.1 mm）エラストマー上の3層G / Gスクロール（AからD）および3層G構造（EからH）のinsituAFM画像％ 歪み。代表的なひびや巻物は矢印で示されています。すべてのAFM画像は、ラベル付けされたものと同じカラースケールバーを使用して、15μm×15μmの領域にあります。（I）SEBS基板上のパターン化された単層グラフェン電極のシミュレーションジオメトリ。（J）20％の外部ひずみでの単層グラフェンとSEBS基板の最大主対数ひずみのシミュレーション等高線図。（K）さまざまなグラフェン構造の亀裂面密度（赤い列）、スクロール面密度（黄色の列）、および表面粗さ（青い列）の比較。
MGGフィルムが引き伸ばされると、スクロールがグラフェンの亀裂領域を橋渡しし、浸透ネットワークを維持できるという重要な追加メカニズムがあります。グラフェンの巻物は、長さが数十マイクロメートルになる可能性があり、したがって、通常はマイクロメートルスケールまでの亀裂を埋めることができるため、有望です。さらに、巻物はグラフェンの多層で構成されているため、抵抗が少ないと予想されます。比較すると、CNTはスクロールよりも小さく（通常は長さが数マイクロメートル）、導電性が低いため、同等の導電性ブリッジング機能を提供するには、比較的高密度（透過率が低い）のCNTネットワークが必要です。一方、図に示すように。S12、ひずみに対応するためにストレッチ中にグラフェンが割れますが、巻物は割れません。これは、後者が下にあるグラフェン上を滑っている可能性があることを示しています。それらが割れない理由は、グラフェンの多くの層（長さ〜1〜20μm、幅〜0.1〜1μm、高さ〜10〜100 nm）で構成された巻き上げ構造に起因する可能性があります。単層グラフェンよりも高い実効弾性率。Green and Hersam（42）によって報告されているように、金属CNTネットワーク（チューブ直径1.0 nm）は、CNT間の接合抵抗が大きいにもかかわらず、シート抵抗<100 ohms/sqを低くすることができます。グラフェンスクロールの幅は0.1〜1μmであり、G / Gスクロールの接触面積はCNTよりもはるかに大きいことを考えると、グラフェンとグラフェンスクロールの接触抵抗と接触面積は、高い導電率を維持するための制限要因にはなりません。
グラフェンは、SEBS基板よりもはるかに高い弾性率を持っています。グラフェン電極の有効厚さは基板の有効厚さよりもはるかに薄いですが、グラフェンの剛性とその厚さの積は基板の剛性に匹敵し（43、44）、適度な剛体島効果をもたらします。SEBS基板上の厚さ1nmのグラフェンの変形をシミュレートしました（詳細については、補足資料を参照してください）。シミュレーション結果によると、20％のひずみがSEBS基板に外部から加えられた場合、グラフェンの平均ひずみは約6.6％であり（図4Jおよび図S13D）、これは実験的観察と一致しています（図S13を参照）。 。光学顕微鏡を使用してパターン化されたグラフェンと基板領域のひずみを比較したところ、基板領域のひずみはグラフェン領域のひずみの少なくとも2倍であることがわかりました。これは、グラフェン電極パターンに加えられたひずみが大幅に制限され、SEBSの上にグラフェンの硬い島が形成される可能性があることを示しています（26、43、44）。
したがって、MGG電極が高ひずみ下で高導電率を維持する能力は、2つの主要なメカニズムによって可能になる可能性があります：（i）スクロールは、導電性パーコレーション経路を維持するために切断された領域をブリッジできます。グラフェン電極へのひずみが減少します。エラストマー上に転写されたグラフェンの複数の層の場合、層は互いに強く付着しておらず、ひずみに応じてスライドする可能性があります（27）。巻物はまた、グラフェン層の粗さを増加させ、これは、グラフェン層間の分離を増加させ、したがって、グラフェン層のスライドを可能にするのに役立つ可能性がある。
低コストと高スループットのため、オールカーボンデバイスは熱心に追求されています。私たちの場合、全炭素トランジスタは、下部グラフェンゲート、上部グラフェンソース/ドレイン接点、ソートされたCNT半導体、および誘電体としてのSEBSを使用して製造されました（図5A）。図5Bに示すように、ソース/ドレインおよびゲートとしてCNTを備えた全炭素デバイス（下部デバイス）は、グラフェン電極を備えたデバイス（上部デバイス）よりも不透明です。これは、CNTネットワークでは、グラフェンと同様のシート抵抗を実現するために、より厚い厚さが必要であり、その結果、光透過率が低くなるためです（図S4）。図5（CおよびD）は、2層MGG電極で作られたトランジスタのひずみ前の代表的な伝達曲線と出力曲線を示しています。歪みのないトランジスタのチャネル幅と長さは、それぞれ800μmと100μmでした。測定されたオン/オフ比は103を超え、オン電流とオフ電流はそれぞれ10-5Aと10-8Aのレベルです。出力曲線は、明確なゲート電圧依存性を備えた理想的な線形および飽和状態を示し、CNTとグラフェン電極間の理想的な接触を示しています（45）。グラフェン電極との接触抵抗は、蒸着されたAu膜の接触抵抗よりも低いことが観察されました（図S14を参照）。伸縮性トランジスタの飽和移動度は約5.6cm2/ Vsであり、誘電体層として300nmのSiO2を使用した剛性Si基板上の同じポリマーソートCNTトランジスタの飽和移動度と同様です。最適化されたチューブ密度および他のタイプのチューブを使用すると、移動度をさらに向上させることができます（46）。
（A）グラフェンベースの伸縮性トランジスタのスキーム。SWNT、単層カーボンナノチューブ。（B）グラフェン電極（上）とCNT電極（下）で作られた伸縮性トランジスタの写真。透明度の違いははっきりと目立ちます。（CおよびD）ひずみ前のSEBS上のグラフェンベースのトランジスタの伝達および出力曲線。（EおよびF）伝達曲線、オンおよびオフ電流、オン/オフ比、およびさまざまなひずみでのグラフェンベースのトランジスタの移動度。
透明な全炭素デバイスを電荷輸送方向に平行な方向に伸ばすと、120％のひずみまで最小限の劣化が観察されました。ストレッチ中、移動度は0％ひずみでの5.6 cm2 / Vsから120％ひずみでの2.5 cm2 / Vsに連続的に減少しました（図5F）。また、さまざまなチャネル長のトランジスタ性能を比較しました（表S1を参照）。特に、105％もの大きなひずみでも、これらのトランジスタはすべて、高いオン/オフ比（> 103）と移動度（> 3 cm2 / Vs）を示しました。さらに、全炭素トランジスタに関する最近のすべての研究を要約しました（表S2を参照）（47–52）。エラストマー上でのデバイス製造を最適化し、MGGを接点として使用することにより、当社のオールカーボントランジスタは、移動性とヒステリシスの点で優れた性能を示し、高い伸縮性を備えています。
完全に透明で伸縮性のあるトランジスタのアプリケーションとして、LEDのスイッチングを制御するために使用しました（図6A）。図6Bに示すように、緑色のLEDは、真上に配置された伸縮可能なオールカーボンデバイスを通してはっきりと見ることができます。約100％まで伸びている間（図6、CおよびD）、LEDの光強度は変化しません。これは、上記のトランジスタの性能と一致しています（ムービーS1を参照）。これは、グラフェン電極を使用して作成された伸縮性制御ユニットの最初のレポートであり、グラフェン伸縮性電子機器の新しい可能性を示しています。
（A）LEDを駆動するトランジスタの回路。GND、アース。（B）緑色のLEDの上に取り付けられた0％ひずみの伸縮性と透明性のあるオールカーボントランジスタの写真。（C）LEDの切り替えに使用されるオールカーボンの透明で伸縮性のあるトランジスタは、0％（左）と約100％のひずみ（右）でLEDの上に取り付けられています。白い矢印は、デバイス上の黄色のマーカーを指しており、引き伸ばされている距離の変化を示しています。（D）LEDがエラストマーに押し込まれた、引き伸ばされたトランジスタの側面図。
結論として、我々は、積み重ねられたグラフェン層間のグラフェンナノスクロールによって可能になる、伸縮性電極として大きなひずみの下で高い導電性を維持する透明な導電性グラフェン構造を開発しました。エラストマー上のこれらの2層および3層MGG電極構造は、一般的な単層グラフェン電極の5％ひずみでの導電率の完全な喪失と比較して、100％ものひずみで0％ひずみ導電率のそれぞれ21％および65％を維持できます。 。グラフェンスクロールの追加の導電経路、および転写された層間の弱い相互作用は、ひずみ下での優れた導電安定性に貢献します。さらに、このグラフェン構造を適用して、全炭素伸縮性トランジスタを製造しました。これまでのところ、これは座屈を使用せずに最高の透明度を備えた最も伸縮性のあるグラフェンベースのトランジスタです。本研究は伸縮性のある電子機器用のグラフェンを可能にするために実施されましたが、このアプローチを他の2D材料に拡張して、伸縮性のある2D電子機器を可能にすることができると考えています。
大面積CVDグラフェンは、浮遊Cuフォイル（99.999％; Alfa Aesar）上で、1000°Cで前駆体として50–SCCM（標準立方センチメートル/分）CH4および20–SCCMH2を使用して0.5mtorrの一定圧力で成長しました。Cu箔の両面は単層グラフェンで覆われていました。PMMAの薄層（2000 rpm; A4、Microchem）をCu箔の片面にスピンコートし、PMMA / G/Cu箔/G構造を形成しました。続いて、フィルム全体を0.1 M過硫酸アンモニウム[（NH4）2S2O8]溶液に約2時間浸して、Cu箔をエッチング除去しました。このプロセス中に、保護されていない裏面グラフェンは最初に粒界に沿って引き裂かれ、次に表面張力のために巻物に巻き上げられました。スクロールはPMMAでサポートされた上部グラフェンフィルムに取り付けられ、PMMA / G/Gスクロールを形成しました。続いて、フィルムを脱イオン水で数回洗浄し、剛性のSiO2/Siまたはプラスチック基板などのターゲット基板上に配置しました。付着したフィルムが基板上で乾燥するとすぐに、サンプルはアセトン、1：1アセトン/ IPA（イソプロピルアルコール）、およびIPAにそれぞれ30秒間連続して浸され、PMMAが除去されます。フィルムを１００℃で１５分間加熱するか、または一晩真空に保ち、閉じ込められた水を完全に除去してから、Ｇ ／ Ｇスクロールの別の層をその上に移した。このステップは、基板からのグラフェンフィルムの剥離を回避し、PMMAキャリア層のリリース中にMGGを完全にカバーすることを保証することでした。
MGG構造の形態は、光学顕微鏡（Leica）と走査型電子顕微鏡（1 kV; FEI）を使用して観察されました。原子間力顕微鏡（ナノスコープIII、デジタル機器）をタッピングモードで操作して、Gスクロールの詳細を観察しました。フィルムの透明度は、紫外可視分光計（Agilent Cary 6000i）によってテストされました。ひずみが電流の垂直方向に沿っている場合のテストでは、フォトリソグラフィーとO2プラズマを使用してグラフェン構造をストリップ（幅約300μm、長さ約2000μm）にパターン化し、Au（50 nm）電極を使用して熱蒸着しました。長辺の両端にあるシャドウマスク。次に、グラフェンストリップをSEBSエラストマー（幅約2cm、長さ約5cm）と接触させ、ストリップの長軸をSEBSの短辺に平行にし、続いてBOE（緩衝酸化物エッチング）（HF：H2O）を行いました。 1：6）電気接点としてのエッチングおよび共晶ガリウムインジウム（EGaIn）。平行ひずみ試験では、パターン化されていないグラフェン構造（〜5×10 mm）をSEBS基板に転写し、長軸をSEBS基板の長辺に平行にしました。どちらの場合も、G（Gスクロールなし）/ SEBS全体を手動装置でエラストマーの長辺に沿って伸ばし、その場で、半導体アナライザー（Keithley 4200）を使用してプローブステーションのひずみ下での抵抗変化を測定しました。 -SCS）。
弾性基板上の非常に伸縮性があり透明なオールカーボントランジスタは、ポリマー誘電体と基板の有機溶媒による損傷を回避するために、次の手順で製造されました。MGG構造はゲート電極としてSEBSに転写されました。均一な薄膜ポリマー誘電体層（厚さ2μm）を得るために、SEBSトルエン（80 mg / ml）溶液をオクタデシルトリクロロシラン（OTS）修飾SiO2/Si基板上に1000rpmで1分間スピンコートしました。誘電体薄膜は、疎水性OTS表面から、調製したままのグラフェンで覆われたSEBS基板に簡単に転写できます。コンデンサは、LCR（インダクタンス、静電容量、抵抗）メータ（Agilent）を使用して、ひずみの関数として静電容量を決定するために、液体金属（EGaIn; Sigma-Aldrich）上部電極を堆積することによって作成できます。トランジスタの他の部分は、以前に報告された手順（53）に従って、ポリマーで分類された半導体CNTで構成されていました。パターン化されたソース/ドレイン電極は、剛性のあるSiO2/Si基板上に製造されました。続いて、誘電体/ G/SEBSとCNT/パターン化されたG/SiO2 / Siの2つの部分を互いにラミネートし、BOEに浸して、剛性のあるSiO2/Si基板を除去しました。したがって、完全に透明で伸縮性のあるトランジスタが製造された。ひずみ下での電気的試験は、前述の方法として手動ストレッチセットアップで実行されました。
この記事の補足資料は、http：//advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1で入手できます。
図。S1。さまざまな倍率でのSiO2/Si基板上の単層MGGの光学顕微鏡画像。
図。S4。単層、二層、および三層のプレーングラフェン（黒い四角）、MGG（赤い円）、およびCNT（青い三角形）の550nmでの2プローブシート抵抗と透過率の比較。
図。S7。単層および二層MGG（黒）およびG（赤）の正規化された抵抗変化は、それぞれ最大40％および90％の平行ひずみまでの約1000回の周期的ひずみ負荷の下で発生します。
図。S10。ひずみ後のSEBSエラストマー上の3層MGGのSEM画像。いくつかの亀裂に長いスクロールクロスが見られます。
図。S12。20％ひずみの非常に薄いSEBSエラストマー上の3層MGGのAFM画像。スクロールが亀裂を横切ったことを示しています。
表S1。ひずみの前後の異なるチャネル長での二層MGG-単層カーボンナノチューブトランジスタの移動度。
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Nan Liu、Alex Chortos、Ting Lei、Lihua Jin、Taeho Roy Kim、Won-Gyu Bae、Chenxin Zhu、Sihong Wang、Raphael Pfattner、Xiyuan Chen、Robert Sinclair、Zhenan Bao
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©2021米国科学振興協会。全著作権所有。AAASは、HINARI、AGORA、OARE、CHORUS、CLOCKSS、CrossRef、COUNTERのパートナーです。ScienceAdvancesISSN2375-2548。
投稿時間：2021年1月28日